Nukleation an geladenen und ungeladenen Nanoclustern

Trotz intensiver weltweiter Forschung führt der Einfluss von Aerosolen und Wolken noch immer zur größten Unsicherheit unserer Kenntnis der Klimaveränderung. In den letzten Jahren wurde klar, dass die Partikelentstehung durch Nukleation in Multikomponenten-Dampfmischungen ein sehr wichtiger Prozess in der Atmosphäre ist. Es wurde darauf hingewiesen, dass Partikelentstehungsprozesse in der Atmosphäre häufig durch frisch entstandene molekulare Cluster mit Durchmessern von 1 bis 2 nm hervorgerufen werden. Der Fokus des vorliegenden Projektes wurde auf die Entstehung von Aerosolpartikeln durch Nukleation in übersättigten Dämpfen gelegt.

In einem gemeinsamen Forschungsvorhaben am CERN, Genf, untersuchten wir homogene Nukleation in binären und ternären Dampfmischungen unter präzise definierten Mischungen von Wasserdampf, Schefelsäuredampf und Ammoniak in der CLOUD-Kammer. Stabile Schwefelsäurekonzentrationen wurden durch Anwendung eines innovativen Faseroptik-UV-Systems erreicht. Die Ergebnisse haben gezeigt, dass beide Mechanismen die atmosphärische Aerosolnukleation nicht erklären können und dass weitere organische Dampfkomponenten in Betracht gezogen werden müssen.

Unter Verwendung des größenanalysierenden Kondensationspartikelzählers (SANC), eines in unserem Labor entwickelten Expansionskammermess-Systems, untersuchten wir heterogene Nukleation von Dämpfen an bereits vorhandene Kondensationskernpartikeln. Dabei war es uns erstmals möglich, den Bereich von Molekülclustern bis Nanopartikeln zu überbrücken. Für geladene Teilchen beobachteten wir eine Verstärkung der Nukleation und eine Vorzeichenpräferenz. Die erforderlichen Übersättigungen zur Aktivierung der Kondensationskernpartikel waren weit unterhalb der theoretischen Erwartung gemäß der allgemein akzeptierten Kelvingleichung. Experimentelle Studien an Einzelmolekülen ergaben kritische Clusterdurchmesser, die die Kondensationskernpartikel-Durchmesser weit übersteigen, aber mit der Kelvingleichung gut übereinstimmen. Dementsprechend muss der weitverbreitete Term "Kelvin-Durchmesser" kritisch überdacht werden, der fundamentale Messbereich von Kondensationspartikelzählern wird bis herunter zu Teilchendurchmessern von 1nm erweitert.

Unsere Studien der Temperaturabhängigkeit der heterogenen Nukleation haben überraschenderweise für bestimmte Kombinationen von Partikel- und Dampfzusammensetzungen einen unerwarteten Temperaturtrend gezeigt entgegen der theoretischen Erwartung. Dieses spannende Ergebnis scheint ein Hinweis auf starke molekulare Wechselwirkungen an der Oberfläche der Kondensationskernpartikel zu sein.